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微纳结构与先进能源研究团队在《Advanced Functional Materials》上发表电解液熵定量化调控锂金属电池最新研究成果

发布者:申梦吟发布时间:2025-07-16浏览次数:10

 近日,化学与材料学院、新能源器件与界面科学江苏高校重点实验室微纳结构与先进能源研究团队与东南大学程新兵教授团队合作,在《Advanced Functional Materials》(SCI一区,影响因子19)发表题为“Entropy Regulation Quantified via Solvation Chemistry of Nonaqueous Electrolyte for Robust Lithium-Metal Batteries”的研究论文,论文第一作者为刘鹤副教授,通讯作者为李敬发教授和程新兵教授。

 高熵的概念已应用于多种可充电电池电解质的工作中,如锂基电池、钠基电池、锌基电池、钾基电池等。然而,液态电解质体系中并非所有利用高熵的工作都必然与系统中熵的增加有关,这导致了对高熵概念的混淆和误解。目前的研究表明,更多组分的引入增加了液态电解质的熵,但高熵电解液的研究中仍然存在诸多谜团:(1)液态电解质系统的熵值定量化仍是难题,简单地用组分的数量来判断高熵或低熵缺乏严格性,亟需建立一种新的定量液态电解质熵值的方法;(2)熵与电化学性质之间的相关性尚不明确,目前的研究主要集中在高熵电解液的功能上,而这些性质可能是某些官能团相互作用的结果,应强调探索熵对电解质的直接影响,并通过熵的定量研究来探索高熵电解液的工作原理。

 针对上述问题,研究团队揭示了熵与溶剂化结构之间的定量关系以准确理解非水电解质中的熵调控,进而解耦熵对电化学性能的影响。通过分子动力学模拟和玻尔兹曼统计力学对液态电解质中的熵值进行量化,揭示了熵值并不总是随着组分数量的增加而上升,电解质的熵值并不总是随着随着电解质组分数量的增加而上升,而是由分子的多样性和溶剂化构型的数量共同决定。更高熵的电解质会诱导更多小尺寸的阴离子进入锂离子的溶剂化鞘,并抑制离子聚集,形成具有较小团簇的均匀溶剂化结构,从而利于锂离子的快速扩散与去溶剂化。因此,熵的增加可以平衡强/弱溶剂化结构,以获得兼具高离子电导率与弱溶剂化结构的电解液体系。在优化的高熵电解液体系中,Li||Cu电池的平均库仑效率为99.1%,具高负载正极(19.7 mg cm−2, 3.0 mAh cm−2)的Li||LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2电池可以在200次循环后保持87.1%的容量保持率。该工作为液态电解质中高熵的定量化研究及高熵效应的作用提供了新的理解,为设计高能量密度锂金属电池电解液体系提供了新的思路。

 论文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202510844


 图1. 论文信息


 图2. 高熵电解液的设计原则